西周时属蜀国，分蜀宝、蜀陇等州，史称群蜀国。汉高祖四年（公元前203年）置蜀县，次年改称陇蜀县。唐开元二十三年（公元735年）置舒城县，沿用至今。《旧唐书·地理志》载：“因古有陇蜀郡而得名。”
舒城县历史悠久，不仅在古书上有记载，近年来，境内洪庙、姚河、孔集、秦家桥、五里等镇发掘的古墓葬中，还出土了一批新石器时代的石刀、石斧、石碗、陶网坠等文物，说明早在四五千年前，这里就有人类生活。夏商时期，属扬州。西周武王伐纣后，封功臣为偃子，建立蜀国。后来，又分蜀庸、蜀鸠、蜀僚、蜀龙、蜀宝、蜀公，史称“群蜀”。本县属于群蜀地区。春秋战国时期，周左衰落，诸侯争霸。 “群蜀”弱小。周定王六年（公元前601年），楚庄王灭蜀僚。周建王十二年（公元前574年），楚共王灭蜀庸。周灵王二十四年（公元前548年），楚康王令尹曲建率军灭蜀鸠。到周景王十二年（公元前508年），在百余年间，蜀部族相继被楚国灭亡。
秦时属九江郡。汉高祖四年（公元前203年）置蜀郡。次年，另置龙蜀郡。汉明帝五年（62年），楚英王叔父许昌封为龙蜀侯，统领蜀郡、龙蜀郡，改称“龙蜀侯”。三国时期（220-285年）先属魏，后属吴，晋时属扬州庐江郡，即今舒城县城。唐开元二十三年（735年）置舒城县，属淮南道泸州。北宋时属淮南西道泸州。元代先属江淮行省。 至元十三年（1276年）属泸州路。至元二十八年（1291年）属河南江北行省。明洪武元年（1366年）属直隶中书省泸州府。永乐十八年（1420年）属南直隶泸州府。清顺治二年（1644年）属江南行省泸州府。顺治十八年（1676年）属江南左布政使司。康熙六年（1667年）属安徽省泸州府。
民国三年（1914年）属安徽省安庆道。民国二十一年，安徽省开始划分行政区，后改为行政巡视区，舒城县属第三区（特别区驻六安县）。1949年1月22日全县解放，县、区、乡、村分别建立民主政府。同年5月1日改为人民政府，属皖北行政公署六安专区。1952年至1999年属安徽省六安专区（区）。2000年至今属安徽省六安市。
2000年，舒城县辖17个镇、13个乡。 根据第五次人口普查数据：全县总人口906984人，其中：城关镇108068人、孝天镇24207人、桃溪镇33094人、龙河镇37671人、千人桥镇52160人、白神庙镇40919人、杭埠镇52461人、树岔镇30956人、南岗镇37974人、马河口镇27993人、孔集镇27173人、干罕河镇54412人、樟木桥镇31972人、吴县镇33232人、山岐镇24459人、河彭镇19451人、汤池镇29843人、春秋乡29649人、西横乡13174人、柏林乡42855人、塘树乡35822人、鹊店乡34301人、高峰乡12663人、吴桥乡14272人、烟春乡7209人、坪田乡5941人、茶湾乡7643人、红庙乡7007人、鲁镇乡11593人、城冲乡18810人。
2004年9月20日，六安市人民政府向省政府报送了《关于舒城县乡镇行政区划调整的请示》（六政[2004]44号）。部分文件内容：舒城县现有30个乡镇，490个村民委员会，30个社区委员会，总面积2089.19公里，东西长约86公里，南北宽约49公里，总人口989636人。拟撤销红庙乡、孔集镇等2个乡镇，将现有30个乡镇调整为28个乡镇（16个镇、12个乡）。 调整后，平均每个乡面积74.6平方公里，平均每个乡人口3.53万人。
